谭勇文教授团队制备出单原子铂掺杂的催化剂

近日，湖南大学谭勇文教授团队在Nature子刊《Nature Communications》（IF:12.353）发表题为“Single platinum atoms embedded in nanoporous cobalt selenide as electrocatalyst for accelerating hydrogen evolution reaction”的研究论文。课题组硕士研究生蒋康，瑞典斯德哥尔摩大学刘铂洋博士和上海工业大学罗敏副教授为该论文的共同第一作者，谭勇文教授为通讯作者。课题组彭鸣老师和博士生赵扬参与此工作。

电催化水分解析氢是一种前景广阔的可持续能源技术。贵金属铂独特的电子结构使其在析氢反应中拥有高催化活性，但其工业应用受到价格昂贵的限制。非贵金属催化剂虽然成本低，但其催化效果难以与铂媲美。为了解决此类难题，单原子催化剂受到科研人员的广泛关注。单原子催化剂的原子利用率接近100%，不仅显著地降低了催化剂的成本，而且能进一步提高催化剂的本征催化活性。尽管目前部分研究已表明孤立的单原子与载体之间的强相互作用力是高催化活性的来源，然而催化剂在真实反应条件下涉及到一系列复杂的动态过程。因此，探明催化剂在真实催化条件下的反应机理以及活性中心的动态过程，是高效催化剂的设计与制备的核心问题和重要挑战。

基于上述关键问题，谭勇文教授团队通过原子级工程将纳米多孔硒化钴基底表面的钴原子进行选择性微量溶解形成钴空位，随后将铂原子嵌入纳米多孔硒化钴基底的钴空位中，制备一种在全pH条件下具有高催化活性的单原子铂掺杂的催化剂。研究人员进一步采用原位同步辐射等表征手段对真实催化条件下的单原子催化剂进行系统的研究，阐明了孤立的铂原子能够激发周围惰性钴原子的催化活性使钴原子转化为水解离的活性位点。同时，单原子铂能与周围的钴原子产生协同作用共同促进析氢反应的热力学和动力学过程。该研究不仅为单原子掺杂导致催化剂催化活性增强的机理提供了直接证据，也为析氢反应催化剂和其他能源转换反应催化剂的设计提供了新的思路。

上述研究受到国家自然科学基金、国家“青年千人计划”项目、中央高校基础研究基金和湖南大学汽车车身先进设计制造国家重点实验室自主研发项目的资助。同时，该研究得到了新加坡国立大学宁守从博士、台湾同步辐射中心詹丁山博士团队以及荷兰乌特勒支大学Frank F.M.de Groot教授团队的支持。